Muzyk jest multiinstrumentalistą i producentem. Swoją karierę muzyczną zaczynał jako perkusista zespołów hardcore / metral: Fighting Shit, Celestine i innych. stał się znany szerszej publiczności na całym świecie po wydaniu w 2004 roku albumu niemieckiego zespołu Heaven Shall Burn, zatytułowanego AntiGone, na którym znalazły się, skomponowane przez niego w wieku 16 lat, trzy utwory instrumentalne na fortepian i smyczki: "Echoes [Intro]", "Rsandi Von [Outro]" oraz "Deyjandi Von [Outro]". Następnie skomponował również utwór "Nyfadd Von" opublikowany na wydawnictwie The Split Program II, wydanym przez Heaven Shall Burn wspólnie z grupą Caliban w 2005 roku. 12 października 2007 roku Arnalds wydał swój pierwszy autorski album zatytułowany Eulogy for Evolution. W 2008 roku nagrał EP-kę Variation of Static. W tym samym roku udał się w trasę ze swoimi dużo sławniejszymi rodakami z grupy Sigur Rós.
Zbliżający się koncert promować będzie wydany wiosną drugi krążek artysty: “…and they have escaped the weight of darkness” nagrany z pomocą Barði Jóhannssona z formacji Bang Gang. Sam Ólafur nazwał go kontynuacją drogi obranej na debiucie, w ramach której oferuje fanom muzyki alternatywnej spotkanie z klasycznymi aranżacjami i delikatną elektroniką. Drugi album jest jednak zdecydowanie bardziej optymistyczny od debiutu, co bez wątpienia jest zasługą Jóhannssona, który dodał do aranżacji większą ilość instrumentów. Arnalds zapewnia, że motywem przewodnim płyty jest to, iż po każdym ciemniejszym, bardziej pesymistycznym okresie przychodzi światło i radość.
Islandzki muzyk promuje album na trasie koncertowej na całym świecie: od Chin po Wielką Brytanię. W ramach podróży zawita również do Wrocławia. Tego koncertu nie można przegapić.